1 ТЕМА ЗАНЯТИЯ: ВИДЫ ИОНИЗИРУЮЩИХ ИЗЛУЧЕНИЙ И МЕТОДЫ ИХ ОБНАРУЖЕНИЯ 1. Общие сведения Опасность поражения людей радиоактивными, отравляющими и сильнодействующими ядовитыми веществами требует быстрого выявления и оценки радиационной, химической и биологической обстановки в условиях заражения. Организация радиационного, химического и биологического наблюдения призвана обеспечить предупреждение населения об опасности заражения. За состоянием атмосферы постоянно ведут наблюдение посты метеорологической службы, которые следят за радиационным и химическим заражением. При ядерном взрыве, авариях на АЭС и других ядерных превращениях образуется большое количество радиоактивных веществ. Радиоактивными называются вещества, ядра атомов которых способны самопроизвольно распадаться и превращаться в ядра атомов других элементов и испускать при этом ионизирующие излучения. Они заражают местность и находящихся на ней людей, объекты, имущество и различные предметы. По своей природе ионизирующее излучение может быть корпускулярным или электромагнитным. Чтобы оценить влияние ионизирующих излучений на живой организм, надо учитывать две основные характеристики: 1) ионизирующую способность и 2) проникающую способность. Проникающая способность зависит от скорости потери энергии излучения в толще вещества. Линейная передача энергии (ЛПЭ) – это количество энергии, передаваемое частицей веществу на единицу длины пройденного в нем пути: ЛПЭ=dЕ/dx, где Е – энергия частицы в электрон-вольтах (эВ), х – длина пробега частицы в веществе в микрометрах (мкм). Излучения классифицируют на: 1) мягкие, имеющие низкую проникающую способность; 2) жёсткие, имеющие высокую проникающую способность. Ионизация атомов вещества является следствием взаимодействия ускоренной заряженной частицы с электронными оболочками этих атомов. Под действием электрического поля ускоренной заряженной частицы происходит возмущение электронных оболочек атомов с переходом в возбужденное, а затем ионизированное состояние. Прямо-ионизирующие излучения это ускоренные заряженные частицы, непосредственно взаимодействующие с электронными оболочками атомов. Косвенно-ионизирующие излучения возбуждают и ионизируют атомы и молекулы не сами, а посредством инициируемых ими ускоренных заряженных частиц (комптоновских электронов, ядер отдачи и т. п.). К ним относятся рентгеновское излучение, гамма-излучение, нейтроны. Редко-ионизирующие излучения имеют ЛПЭ менее 10 кэВ/мкм и высокую проникающую способность. К ним относятся: бета-частицы, гамма-лучи, рентгеновские лучи, ионизирующее действие которых также осуществляется электронами. Плотно-ионизирующие излучения имеют ЛПЭ более 10 кэВ/мкм и низкую (за исключением нейтронов) проникающую способность. К ним относятся: протоны, альфа-частицы другие тяжелые частицы, нейтроны, биологическое действие которых реализуется за счет вторичных ускоренных заряженных частиц. Любые ядерные излучения, взаимодействуя с различными материалами, ионизируют их атомы и молекулы. Ионизация среды тем сильнее, чем больше мощность дозы проникающей радиации и длительность её воздействия. Действие ионизирующих излучений на людей и животных заключается в разрушении живых клеток организма, которое может привести к заболеванию лучевой болезнью различной степени, а в некоторых случаях и к летальному исходу. В целях своевременного оповещения населения о возможном радиационном, химическом или биологическом заражении службы радиационной, химической и биологической разведки гражданской обороны проводят разведку на местности. 2. Виды ионизирующих излучений Ионизирующие излучения классифицируют на: 1) корпускулярные; 2) электромагнитные. К корпускулярным излучениям относятся: 1) альфа-частицы (ядра атомов гелия Не2+); 2) бета-частицы (электроны е- и позитроны е+); 3) протоны р+ (ядра водорода Н+); 4) дейтроны d+ (ядра дейтерия D+); 5) тяжелые ионы (ядра других элементов); 6) не имеющие заряда нейтроны n0; 7) отрицательно заряженные мезоны, в частности пи-мезоны π −, имеющие значительную перспективу использования в радиационной онкологии. Частицы обладают большой кинетической энергией, способны с высокой скоростью перемещаться в пространстве, вызывают возбуждение и ионизацию атомов.
2 Альфа-излучение представляет собой поток ядер атомов гелия Не2+, называемых α-частицами и обладающих высокой ионизирующей способностью. Однако проникающая способность их очень низка. Длина пробега α- частицы в воздухе составляет всего несколько сантиметров (не более 10 см), а в твердых и жидких веществах еще меньше. Обыкновенная одежда и средства индивидуальной защиты полностью задерживают α-частицы и обеспечивают защиту человека. Но α-частицы крайне опасны при попадании в организм с воздухом, водой или пищей. Поток α -частиц, падающий на тело человека целиком поглощается в верхних слоях кожи, поэтому α -излучение при внешнем радиационном воздействии совершенно безопасно для человека. Однако если α -излучающий изотоп попадет с пищей, водой или воздухом внутрь организма, то опасность будет весьма велика, так как испускаемые изотопом внутри тканей α -частицы вызовут очень сильную ионизацию атомов и молекул, а следовательно, сильное повреждение биологических субстратов, в которых непосредственно поглощается энергия. Бета-излучение – это поток быстрых электронов, называемых β-частицами, возникающими при β- распаде радиоактивных веществ. β-излучение имеет меньшую ионизирующую способность, чем α-излучение, но проникающую способность примерно в 100 раз большую, чем у α -частиц. Одежда от него не защищает, следует использовать укрытие. β -частицы представляют определенную опасность для жизни и здоровья людей не только при их попадании внутрь организма, но и при их аппликации на кожные покровы и слизистые оболочки, вследствие чего могут развиться местные лучевые поражения. Нейтроны n0 образуются в зоне ядерного взрыва в результате цепной реакции деления тяжелых ядер урана-235 или плутония-239 и являются электрически нейтральными частицами. Под воздействием нейтронов находящиеся в почве атомы кремния, натрия, магния и других веществ становятся радиоактивными и начинают излучать β-частицы и γ-лучи. Это явление называется наведенная радиация. Проникающая нейтронов n0 способность меньше, чем у гамма-излучения, но существенно больше, чем у ускоренных заряженных частиц. При ядерных и водородных взрывах нейтронный поток распространяется на сотни метров, легко проникая сквозь стальную броню и железобетон. Энергия нейтронов наиболее эффективно передается ядрам легких атомов, поэтому вещества, богатые атомами водорода, бериллия, углерода, находят применение в экранировании от нейтронного излучения. Электромагнитные излучения представляют собой энергию электромагнитного поля, которая распространяется в пространстве со скоростью света. К электромагнитным излучениям относятся: 1) Рентгеновское излучение с диапазоном частот от 30 ∙ 1016 Гц до 30 ∙ 1019 Гц, различающееся на: - Тормозное излучение, возникающее при замедлении в электрическом поле, например, окружающем атомные ядра, ускоренных заряженных частиц; - Характеристическое излучение, обусловленное энергетическими перестройками внутренних электронных оболочек возбужденных атомов. 2) Гамма-излучение с частотой более 1019 Гц. Гамма-излучение обладает очень высокой проникающей способностью и может проникать через толщу различных материалов, например на несколько метров сквозь бетон или землю. γ-излучение представляет основную опасность для жизни людей, ионизируя клетки организма. Защиту от него могут обеспечить только убежища, противорадиационные укрытия, надежные подвалы и заглублённые погреба. 3. Источники ионизирующих излучений По происхождению различают естественные и искусственные источники ионизирующих излучений. Источники естественные составляют 2/3 общего радиационного фона. К ним относятся: 1) космическая радиация, в том числе под её воздействием образующиеся в атмосфере углерод-14 и тритий; 2) солнечная радиация; 3) земная радиация 2/3 эффективной дозы облучения. Внутрь организма вместе с пищей, водой и воздухом поступают радон-220, радон-222, калий-40, рубидий-87, уран-238, торий-232, свинец-206, полоний 210. Источники искусственные включают: 1) медицинские процедуры и методы лечения, в том числе диагностика и лучевая терапия; 2) атомная энергетика, включающая: - добычу и обогащение урановой руды, производство ядерного топлива, в процессе которых возможны выбросы радона-222, урана-238, тория-230, радия-226, свинца 210; - эксплуатацию ядерных энергетических установок, регенерацию отработанного ядерного топлива, в процессе которых возможны выбросы трития, углерода-14, цезия-137, йода-139 и др.; - захоронение и хранение радиоактивных отходов; 3) испытание ядерного оружия.
3 4. Действие ионизирующего излучения Стадии процесса воздействия ионизирующего излучения на организм представлены в таблице: Страдия Процессы Физическая Поглощение энергии излучения; образование ионизированных и возбужденных атомов и молекул Физико- химическая Перераспределение поглощенной энергии внутри молекул и между ними, образование свободных радикалов Химическая Реакции между свободными радикалами и между ними и интактными молекулами. Образование широкого спектра молекул с измененными структурой и функциональными свойствами Биологическая Последовательное развитие поражения на всех уровнях биологической организации: от субклеточного до организменного; развитие процессов биологического усиления и репарационных процессов Реакции клеток организма на облучение представлены на диаграмме: Классификация тканей и систем организма по радиочувствительности: 1) высоко радиочувствительные: лимфоидная ткань, костный мозг, эпителий желудочно-кишечного тракта, гонады, эмбрион; 2) средне радиочувствительные: кожные покровы, эндотелий сосудов, легкие, почки, печень, орган зрения; 3) низко радиочувствительные: центральная нервная система, мышцы, костная ткань, соединительная ткань. Эффекты от облучения классифицируются на стохастические и детерминированные. Стохастические эффекты характеризуются следующими свойствами: 1) это поражения, которые являются результатом повреждения одной клетки или небольшого их числа; 2) дозовый порог для их возникновения отсутствует, от дозы зависит лишь вероятность возникновения поражения, но не степень тяжести; 3) беспороговость эффектов означает, что сколь угодно малые дозы облучения способны влиять на частоту их возникновения: с увеличением дозы облучения вероятность эффекта растет, но его качество остается неизменным; при достаточно больших дозах часть облученных организмов погибает до развития у них соответствующих стохастических эффектов; 4) примерами стохастического эффекта облучения могут служить: на клеточном уровне гибель клетки; на уровне целостного организма – лейкемия, рак, генетические эффекты. Основные детерминированные эффекты следующие: 1) ближайшие эффекты: радиационные поражения отдельных органов и тканей, участков тела, острые лучевые реакции, острая лучевая болезнь; 2) отдаленные эффекты: хроническая лучевая болезнь, лучевая катаракта, тератогенные эффекты. Реакции клеток на облучение Летальные Репродуктивная форма гибели Интерфазная форма гибели Некроз Апоптоз Нелетальные Радиационный блок митозов Нелетальные мутации Нарушения функций
4 5. Методы обнаружения ионизирующих излучений Фотографический метод Промышленно выпускаемые стеклянные фотопластинки, целлулоидную фотоплёнку и фотобумагу покрывает слой фотоэмульсии, в состав которой входит желатин и соль – окисленное бромом Br серебро Ag (бромид серебра AgBr) в виде зёрен очень малого размера. Гамма-лучи, воздействуя на молекулы бромистого серебра AgBr, содержащегося в фотоэмульсии, выбивают из них электроны связи, удерживающие серебро и бром в составе единой молекулы. Избыточная энергия, полученная электроном от гамма-кванта, не позволяет ему оставаться в составе молекулы и соединение серебра и брома распадается. Процесс называется фотолитической диссоциацией (фотолизом): 2AgBr + hν 2Ag + Br2 При этом бром поглощается желатином, а освободившееся от брома серебро на поверхности зерна образует скопление из 4-5 атомов. Для проявления изображения применяют химический реагент гидрохинон 1,4- C6H4(OH)2. Химическая реакция проявления может быть выражена уравнением: 2AgBr + 1,4-C6H4(OH)2 = 2Ag + 2HBr + 1,4-C6H4(O)2. При проявлении количество восстановленных атомов серебра на поверхности зерна многократно увеличивается с 4-5 до 1010… 1011. Для закрепления изображения оставшуюся соль AgBr растворяют в закрепителе, обычно в тиосульфате натрия 2Na2S2O3. Закрепитель останавливает реакцию восстановления металлического серебра. На поверхности появляются отдельные участки с кристаллическим серебром, которое выглядит тёмным, и отдельные светлые участки, на которых нет серебра. Сравнивая почернение пленки с эталоном, можно определить полученную пленкой дозу облучения, так как интенсивность почернения пропорциональна дозе облучения. Химический метод Воздействие ионизирующего излучения на некоторые химические соединения вызывает их разложение на составляющие, которые в результате последующих рекомбинаций образуют другие химические соединения. Возникшие соединения обнаруживаются по их воздействию на введённые в раствор индикаторы – соединения, меняющие свой цвет или цвет раствора. Шаг 1. Высокоэнергетический γ-квант взаимодействует с электронной оболочкой молекулы воды, образуя возбуждённые молекулы воды: Н2О + hν Н2О*и сверхвозбуждённые молекулы Н2О + hν Н2О**. Шаг 2. Возбуждённая молекула воды распадается в четырёх возможных вариантах: 1) Н2О* H + OH; 2) Н2О* H2 + O; 3) Н2О** Н2О+ + е— 4) Н2О+ + Н2О Н3О+ + ОН В воде, в числе прочего, образуются гидратированные электроны егидр. Шаг 3. Разложение хлороформа CHCL3 инициируется первичными частицами радиолиза воды – атомами H, радикалами OH и егидр. с образованием Н2О2 и хлорированных углеводородов – дихлорметана и дихлорэтана. Всего протекают 38 различных реакций с первичными продуктами радиолиза воды. Шаг 4. В растворе протекают 24 различных реакций с молекулами хлороформа и продуктами его распада, в том числе реакции образования соляной кислоты HCL, например: CCl3 + 2H2O COOH + 3HCl CHCl2 + H2O CHO + 2HCl O2CCl3 + 2H2O HO2 + CO2 + 3HCl O2CHCl2 + H2O OH + CO2 + 2HCl
5 Шаг 5. Накопившаяся кислота воздействует на индикатор, добавленный к хлороформу. Интенсивность окрашивания индикатора зависит от количества соляной кислоты, образовавшейся под воздействием ионизирующего излучения, а количество её пропорционально дозе облучения. Сравнивая окраску раствора с имеющимися эталонами, определяют дозу ионизирующих излучений, воздействовавших на раствор. На этом методе основан принцип работы химического дозиметра дп-70мп. Ионизационный метод Ионизационный метод основан на способности излучения вызывать ионизацию молекул и атомов вещества. Наибольшее развитие и практическое применение получил метод, основанный на использовании изменения электрической проводимости газов. К основным ионизационным детекторам относятся ионизационные камеры и газоразрядные счетчики. Ионизационные детекторы по конструкции являются конденсаторами. Детекторы имеют два электрода: внутренний и внешний. Внутренним (собирающим) электродом служит металлический стержень (в ионизационной камере) или тонкая металлическая нить (в газоразрядном счетчике). Внешним электродом является металлический корпус или стекло с напылённым с внутренней стороны металлом. Пространство между электродами заполнено чистым газом или смесью газов. К электродам приложено постоянное напряжение в диапазоне 500…1500 В. В отсутствие ионизирующего излучения электрического тока в измерительной цепи нет. Если к детектору поднести источник ионизирующего излучения, в камере начинается ионизация молекул газа. Квант излучения передаёт энергию электронной оболочке молекулы газа, электрон с избытком энергии отделяется от атома, который в результате превращается в положительный ион. Освободившиеся электроны быстро захватываются нейтральными молекулами газа, что приводит к образованию тяжелых отрицательных ионов. Под действием электрического поля напряженностью E = U/L (U – разность потенциалов на электродах конденсатора, L – расстояние между электродами) происходит перемещение положительных ионов к отрицательному электроду (катоду), а электронов и отрицательных ионов - к положительному электроду (аноду). Движение носителей зарядов называется ионизационный электрический ток. Энергия образования одной пары ионов практически не зависит от энергии ионизирующей частицы, ее массы, заряда и вида ионизирующего излучения. Для большинства газов эта величина составляет примерно 34 эВ. Предположим, что частица производит в детекторе определенное количество ионизации, соответствующее начальному электрическому заряду Q0 кулонов. В зависимости от режима
6 функционирования этот заряд может быть собран из зарядов единичных ионов частично или полностью, а может быть даже усилен. Если между анодом и катодом приложенная разность потенциалов слишком мала, то заряд будет собран не полностью. При разности потенциалов, достаточной для сбора всех ионов, собранный на электродах заряд Q = Q0. Это режим работы ионизационных камер. При еще большей напряженности электрического поля первичные электроны, освобожденные детектируемой частицей, приобретают энергию, достаточную не только для того, чтобы произвести первичную ионизацию, но и освободить новые электроны – вторичные, которые могут, в свою очередь, освободить следующие электроны, и т. д. Этот процесс, называемый ударной ионизацией, увеличивает число образующихся в газовом объеме пар ионов и является механизмом газового усиления ионизационного эффекта регистрируемого излучения. Таким образом, заряд на электродах увеличивается: Q > Q0. Это режим работы газоразрядных счетчиков. Сцинтилляционный метод Метод основан на регистрации вспышек света, возникающих в некоторых веществах, называемых сцинтилляторами, под действием ионизирующего излучения. Сцинтилляционный дозиметр (счетчик) состоит из детектора, который под действием излучения испускает фотоны видимого света; фотоэлектронного умножителя, который преобразует световой сигнал в электрический; электронных регистрирующих приборов. При взаимодействии гамма-излучения с веществом сцинтиллятора в нем образуются электроны, которые, поглощаясь в сцинтилляторе, создают вспышки света (сцинтилляции). Сцинтилляция - кратковременная (от 10-9 до 10-4 с) световая вспышка, возникающая в веществах под действием ионизирующих излучений. Свет через световод направляется на фотокатод фотоэлектронного умножителя (ФЭУ). Из материала фотокатода выбиваются фотоэлектроны, которые разгоняются электрическим полем и умножаются за счет выбивания вторичных электронов на динодах. Количество пришедших на анод электронов определяется коэффициентом умножения ФЭУ, который составляет величину 105 - 106 . Каждому электрону, поглощенному в сцинтилляторе, соответствует импульс тока в анодной цепи ФЭУ. Следовательно, измерению может подлежать как среднее значение анодного тока Ia , так и число импульсов тока в единицу времени nсч. В соответствии с этим различают токовый и счётчиковый режимы сцинтилляционного детектора. Для целей дозиметрии устанавливают связь между анодным током Ia или скоростью счета nсч и мощностью поглощенной дозы в воздухе DB. Эта связь во многом определяется типом используемого сцинтиллятора. В качестве сцинтилляторов для регистрации ионизирующих излучений применяются неорганические и органические вещества. По агрегатному состоянию сцинтилляторы подразделяются на твердые, жидкие и газообразные. Важнейшими характеристиками сцинтилляторов являются их плотность (для эффективного поглощения гамма-излучения), спектр люминесценции (для соответствия области максимальной чувствительности ФЭУ), конверсионная эффективность (отношение энергии фотонов световой вспышки к поглощенной энергии ионизирующего излучения) и время высвечивания (для увеличения временного разрешения детектируемых частиц). Свечение в сцинтилляторе обусловлено как основным веществом, так и вводимыми в сцинтиллятор примесями-активаторами. Из неорганических сцинтилляторов наибольшее распространение получили иодид натрия Nal, иодид цезия Csl, активированные таллием, а также сульфид цинка ZnS, активированный серебром.
7 Органические сцинтилляторы (антрацен С14Н10, стильбен С14Н12, дифенилацетилен С14Н10 и др.) по своему составу близки к составу биологической ткани. Их отличительными особенностями являются самое короткое время высвечивания (~10-9 с) и низкое по сравнению с неорганическими сцинтилляторами значение конверсионной эффективности. Применяются органические сцинтилляторы для альфа- и бета-спектрометрии и радиометрии, а также детектирования быстрых нейтронов (по ядрам отдачи) и тепловых нейтронов (за счет введения в сцинтиллятор соединений бора или лития). Пластмассовые сцинтилляторы представляют собой твердые растворы органических сцинтилляторов в полистироле, поливинилтолуоле, плексигласе и других органических полимерных веществах. В качестве примесей-активаторов используются стильбен, нафталин и др. Наиболее широкое применение пластмассовые сцинтилляторы в сочетании с неорганическими сцинтилляторами нашли в дозиметрии гамма- излучения, а также в бета-радиометрии и спектрометрии. Жидкие сцинтилляторы являются растворами некоторых органических веществ, например, паратерфенила в органических растворителях - толуоле, ксилоле и др. Применяются они при альфа- радиометрии и спектрометрии, бета-радиометрии. При измерениях жидкая радиоактивная проба смешивается с жидким сцинтиллятором, чем достигается 100-процентная эффективность регистрации альфа и бета-частиц. Газовые сцинтилляторы (ксенон, криптон, аргон, азот) применяют в специфических случаях, например, при радиометрии радиоактивных газов. Особый интерес вызывает использование сцинтилляционных детекторов для дозиметрии гамма- излучения. В токовом режиме зависимость чувствительности детектора по мощности дозы Iа / DB от энергии гамма-излучения определяется составом сцинтиллятора. Полупроводниковый метод Принцип действия полупроводниковых детекторов аналогичен принципу действия ионизационных камер, только вместо газа между электродами находится полупроводник, в котором под действием ионизирующего излучения образуются носители зарядов. Полупроводники – широкий класс веществ, характеризующихся значениями удельной электропроводности в пределах 104 – 10-10 Ом –1 см -1, промежуточной между удельной электропроводностью металлов и диэлектриков. Процессы, происходящие при ионизации кристаллического полупроводникового детектора, можно объяснить на основе зонной теории кристаллов, в соответствии с которой для электронов имеются энергетические зоны разрешенных и запрещенных значений. Принято называть валентной зоной нижнюю заполненную зону, в которой электроны находятся в связанном состоянии и свободно перемещаться не могут; зоной проводимости – верхнюю незаполненную зону, в которой электроны, покинувшие атом, могут свободно перемещаться. Эти зоны разделены энергетическим интервалом, называемым запрещенной зоной. Результатом ионизации в полупроводнике является появление электронов в зоне проводимости и дырок (незаполненных вакансий) в валентной зоне в результате перехода электронов в зону проводимости. Ширина запрещенной зоны у полупроводников ~3 эВ, следовательно, и энергия, необходимая для образования пары электрон-дырка, является величиной того же порядка, что примерно в десять раз ниже средней энергии образования пары ионов в газе (для воздуха – 34 эВ). К тому же плотность вещества полупроводникового детектора примерно в 1000 раз выше плотности газа в ионизационной камере, поэтому и поглощенная энергия в одинаковых условиях облучения в полупроводниковом детекторе на несколько порядков больше, чем в газовом. Таким образом, в одном и том же поле излучения чувствительность полупроводникового детектора будет на несколько порядков выше, чем ионизационного детектора. В полупроводниках вследствие энергии теплового движения возможен переход электронов из валентной зоны в зону проводимости. В идеальном кристалле концентрация электронов n, появившихся в зоне проводимости за счет теплового движения, будет равна концентрации дырок р в валентной зоне. Эти
8 носители заряда, имеющие возможность перемещаться под действием электрического поля, определяют собственную проводимость полупроводникового детектора. В реальных полупроводниках всегда имеются примеси, которые влияют на электрическую проводимость кристалла, т. к. повышается число носителей электрических зарядов. Примеси не только увеличивают общее число носителей зарядов, но и могут изменить соотношение между концентрациями электронов и дырок. Если атомы примеси имеют на один валентный электрон больше, чем атомы кристалла, то этот лишний электрон может перемещаться по кристаллу, создавая проводимость n-типа. Примеси, которые снабжают полупроводник свободными электронами, называются донорными, а такие полупроводники называются электронными или полупроводниками n-типа. Если атомы примеси имеют на один электрон меньше, чем атомы кристалла, то имеется возможность перемещения электронов в валентной зоне, которое оказалось удобным описывать как перемещение положительного заряда (дырки). Примеси, которые захватывают электроны, называются акцепторными, а подобные полупроводники называются дырочными или полупроводниками р-типа. Энергетические схемы собственного полупроводника, полупроводников n- типа и р-типа в представлении зонной теории кристаллов показаны на рисунке. Люминесцентный метод Метод основан на том, что некоторые вещества (люминофоры) накапливают энергию ионизирующего излучения, которая может быть высвобождена при нагревании или освещении люминофора определённым участком спектра света. Наблюдаемые при этом оптические эффекты (например, люминесценция) могут служить мерой поглощенной дозы. В качестве основы для развития методов дозиметрии излучений получили признание два вида люминесценции: радиотермолюминесценция и радиофотолюминесценция.
9 Механизм радиотермолюминесценции основывается на зонной теории электронных состояний в твердых телах. Материалы, которые могут быть использованы в качестве термолюминесцентных детекторов (ТЛД), представляют собой твердые изоляторы, обладающие кристаллической решеткой, например фторид лития LiF, фторид кальция CaF2, оксид алюминия Al2O3, борат магния B2MgO4 и т. д. Согласно зонной теории, в идеальном кристалле электрон не может принимать любые значения энергии: существуют зоны разрешенных и запрещенных энергий. Обычно рассматривают две соседние энергетические зоны: последнюю, заполненную электронами, зону «В» (валентную) и первую свободную зону «П» (проводимости), между которыми расположена зона запрещенных энергий «3». Реальные кристаллы обычно содержат различные структурные дефекты (вакансии), обусловливающие локальные уровни энергии, расположенные в запрещенной зоне. Для дополнительного создания вакансий некоторые кристаллы активируются примесями (например, серебро Ag, марганец Mn2+ и др.) Локальные уровни дефектов решетки кристалла заполнены электронами, если они лежат в нижней части запрещенной зоны, и свободны, если расположены в верхней ее части. Под действием ионизирующего излучения в веществе образуются одинаковые количества положительных и отрицательных носителей заряда. При этом в результате внутреннего фотоэффекта электроны из валентной зоны могут переходить в зону проводимости «П», а затем собираться на уровнях захвата «F» (переход 1). Образованные в заполненной зоне на месте выбитых электронов свободные места («дырки») могут заполняться электронами с уровней «V» (переход 2), в результате чего возникают «дырочные» локальные V- центры, как правило, связанные с атомами примеси. Для освобождения аккумулированной в веществе энергии ионизирующего излучения необходим дополнительный нагрев кристалла, в результате чего происходит освобождение электронов с F-центров, а затем их рекомбинация с дырками на V-центрах (переход 3). При рекомбинации атом примеси (например, серебра Ag), на котором был образован V-центр, оказывается в возбужденном состоянии (на рисунке помечено звездочкой Ag+*), которое почти мгновенно переходит в основное состояние с испусканием кванта света (переход 4). Возникающее при этом свечение называют термолюминесценцией. Спектр термолюминесценции определяется типом активатора, например, свечение Ag+ дает голубой свет, Мn2+ - зелено-оранжевый. Отличительной чертой термолюминесценции является разрушение в процессе нагрева центров, созданных под действием ионизирующего излучения. Свечение термолюминесценции служит мерой поглощенной в детекторе дозы ионизирующего излучения. Процедура измерения дозы с помощью ТЛД сводится к тому, что облученный детектор нагревается с заданной постоянной скоростью и в процессе нагрева измеряется зависимость интенсивности свечения J от температуры люминофора Т. Типичный вид этой зависимости, называемой кривой термического высвечивания (КТВ), показан на рисунке. Пики на кривой соответствуют освобождению электронов с определенных уровней захвата, расположенных на различной глубине (уровни энергии F) по отношению к зоне проводимости. Форму КТВ определяют два конкурирующих процесса: термическое освобождение электронов и опустошение уровней. Для практических целей дозиметрии обычно применяют люминофоры с КТВ, у которой интенсивность одного (главного) максимума значительно выше остальных. При этом определяют один из двух параметров КТВ: полную светосумму S, выделившуюся в процессе нагрева (интегральный метод), либо максимальную высоту пика J (пиковый метод). Светосумма S (площадь под КТВ) пропорциональна числу первоначально захваченных в ловушки электронов, число которых, в свою очередь, пропорционально поглощенной дозе. Для определенного типа ловушек и при заданной скорости нагрева высота пика J также пропорциональна числу захваченных в ловушки электронов, а следовательно, и дозе.
10 Более широко применяется интегральный метод – он более точный и меньше зависит от технических параметров измерительной установки (скорости нагрева, конечной температуры и т. п.). Однако при интегральном методе необходимо учитывать фединг – спад показаний детектора во времени. Фединг обусловлен наличием в люминофоре низкотемпературных пиков (самые близкие к зоне проводимости П уровни энергии F на рис. 7.9) и возможностью рекомбинации носителей заряда даже при комнатной температуре. Поправка на фединг пропорциональна соотношению общей площади под КТВ к той ее части, которая ограничена низкотемпературными пиками. Пиковый метод свободен от этого недостатка и имеет преимущество при измерении малых доз, однако этот метод более чувствителен к режиму нагрева. Поскольку в процессе нагрева люминофоров происходит разрушение центров захвата, возможно лишь однократное получение информации о поглощенной дозе. Для последующего использования ТЛД отжигают при высокой температуре (~ 400 °С), чтобы полностью освободить остаточные центры захвата. В настоящее время в качестве термолюминесцентных детекторов нашли применение: - монокристаллы фторида лития, активированные магнием и титаном; - монокристаллы фторида лития, активированные магнием, фосфором и медью; - алюмофосфатные стекла, активированные марганцем; - монокристаллы корунда (Аl2Оз); - поликристаллы бората магния, активированные диспрозием. В современных модификациях термолюминесцентный метод обладает очень широким диапазоном измеряемых доз – от 10 мкЗв до 10 Зв по индивидуальному эквиваленту дозы и от 0.1 до 50 Гр по поглощенной дозе. Механизм радиофотолюминесценции определяется тем, что ионизирующее излучение само может создавать дефекты в кристалле (вакансии и смещение ионов). Образующиеся при этом F-центры рассматривают как систему, обладающую разрешенными дискретными энергетическими уровнями, между которыми возможны переходы, соответствующие испусканию или поглощению квантов энергии. Последующее возбуждение кристалла светом определенной частоты (ультрафиолет) переводит электрон из основного состояния на один из верхних уровней F-центра. Обратный переход на основной уровень сопровождается люминесценцией. Изложенное поясняет принцип работы радиофотолюминесцентных детекторов: при поглощении ионизирующего излучения образуются F-центры, концентрация которых пропорциональна поглощенной дозе и определяется измерением люминесценции. Интенсивность радиофотолюминесценции дозиметров, как правило, вначале линейно растет с увеличением дозы, затем достигает максимума и при дальнейшем увеличении дозы падает. Образованные центры люминесценции не разрушаются в процессе возбуждения дозиметра видимым светом, поэтому измерения дозы могут проводиться неоднократно. С учетом имеющего место некоторого нарастания интенсивности люминесценции после прекращения облучения (эффект «созревания») некоторые типы радиофотолюминесцентных дозиметров сохраняют информацию о дозе в пределах ±10% в течение нескольких лет, начиная с двух часов после облучения.